水体和土壤中的有机污染物污染已成为全球性的环境挑战。酚类化合物和多环芳烃等污染物因其持久性、毒性和潜在致癌性而备受关注。苯酚作为典型的工业废水污染物，具有较高水溶性和急性毒性；而多环芳烃如菲则因疏水性强、易被土壤有机质吸附而难以自然降解。传统的活性炭吸附和微生物降解技术存在效率低、二次污染或处理周期长等局限。基于过氧单硫酸盐活化的高级氧化技术近年来受到广泛关注，其中过渡金属催化剂可通过活化PMS产生活性氧物种实现污染物降解。然而，开发成本低、稳定性好、环境友好且适用于水和土壤综合修复的过渡金属催化剂仍面临挑战。单原子催化剂因其均匀活性位点和高原子利用效率展现出优异性能，而双原子催化剂通过引入第二种金属原子可进一步放大催化性能。尽管Fe-Co双原子催化剂在PMS活化中表现优异，但其协同机制，特别是不同金属位点之间的功能互补性尚缺乏深入阐明。
在这项研究中，研究人员开发了一种氮配位锚定于碳基体上的Fe-Co双原子催化剂，用于活化过氧单硫酸盐以实现水和土壤的综合修复。通过球磨和高温热解法制备的Fe-Co-NC催化剂中，Fe和Co均以M-N₄配位形式原子级分散。该催化剂在30分钟内可实现水溶液中苯酚的完全降解，表观速率常数达0.247 min⁻¹，显著优于单金属对照样；同时在2小时内可有效去除五种不同土壤中30 mg kg⁻¹的菲，去除率达32.36%-57.82%。机理研究表明，污染物降解主要由电子转移过程驱动，硫酸根自由基起次要作用。该途径选择性受污染物半波电位控制：半波电位在0.235-0.987 V的污染物主要通过电子转移途径降解，而半波电位在1.076-1.369 V的污染物则主要由硫酸根自由基氧化。研究进一步揭示了Fe-N₄和Co-N₄位点之间的功能互补性：Fe-N₄位点是PMS吸附和活化的主要位点，而Co-N₄位点通过促进碳基体石墨化显著增强整体电子转移效率。
该研究成功构建了一种Fe-Co双原子催化剂用于高效PMS活化，实现了水相和土壤中有机污染物的有效去除。研究阐明了超越传统电子循环的协同机制，揭示了Fe-N₄和Co-N₄位点之间的功能分工：Fe-N₄位点主导PMS的吸附与活化，Co-N₄位点通过催化碳材料石墨化构建高导电网络以加速界面电子转移。该电子转移主导的反应机制赋予体系对复杂环境基质干扰的强抵抗能力，使其在实际土壤修复中表现出良好适应性。研究建立的基于污染物半波电位的选择性氧化规律为预测不同污染物的降解行为提供了理论依据。该工作不仅为环境修复提供了高效的双原子催化剂平台，更为理性设计双金属单原子催化剂提供了独特的机理见解，对开发适用于多种环境介质的可持续修复技术具有重要指导意义。